Музей Серебряного века открылся 26 октября 1999 года. Экспозиция развернулась в доме, где с 1910 по 1924 год жил поэт, писатель, критик, филолог-пушкинист Валерий Яковлевич Брюсов (1873–1924). Из состояния «под снос» здание, перешедшее к ГЛМ в 1987 году, было восстановлено к 1998 году.

В настоящее время в музее действует постоянная экспозиция, посвященная В.Я. Брюсову. На втором этаже находятся уникальные рукописи и портреты Л. Рейснер работы В. Шухаева, М. Волошина кисти Б. Кустодиева, портрет Андрея Белого работы Л. Бакста. Также в особняке проводятся выставки, посвященные видным деятелям и исследователям Серебряного века.